Los primeros datos fidedignos de la historia de Villalba del Alcor, datan del Bronce Final, hace unos cuatro milenios. Sobre este hecho, quedan patentes unos restos en relación a las explotaciones mineras cercanas; estos núcleos estaban dispersos a lo largo del río Corumbel. Sobre la etapa romana, en este municipio, encontramos varios restos importantes como monedas, vasijas, etc. El más destacado de ellos es el localizado en la finca de "Las Estaquillas", a dos kilómetros del casco urbano. Se trata de un retrato de Agripina, esposa del emperador Claudio. Su peinado, característico de las Agripinas (uso de caracolillos y la disposición del pelo en bandas laterales que cubren las orejas) dio luz a su identificación. Estos restos hacen pensar que, en los alrededores del núcleo urbano, y en dirección al Corumbel, existían algunas villas de destacada familia, que vivirían de las minas y la explotación agrícola. Otro de los hallazgos que permiten aceptar la hipótesis de asentamiento romano en la región es la existencia de una lápida dedicada a Iuno Regina en el año 134 a. C. Fue encontrada en la base del campanario de la Iglesia de San Bartolomé, aunque debe su origen a la ciudad de Ostur, en las inmediaciones de Manzanilla. No se encuentran otros hechos significativos en este periodo, la Dehesa de Purchena tuvo un poblamiento ininterrumpido. Su nombre, de origen romano, se debe a Porcius más el sufijo -ana (indicativo de propiedad) que vendría a significar villa Porciana. Esta región fue también habitada por los musulmanes que asentaron alquerías dispersas a lo largo del arroyo Giraldo.
Tras estas nociones básicas sobre su entorno, nos vamos a centrar en la evolución del núcleo poblacional y los motivos que han hecho de Villalba un pueblo destacado en el Condado de Huelva.
El nacimiento de Villalba del Alcor se debe a su atractivo como zona fronteriza para cristianos y musulmanes. El elevado valor estratégico de Villalba hace que se construya una fortaleza, que también fue mezquita en su tiempo, tal como ocurrió con la Rábida. Perteneció a Niebla hasta 1253, que fue reconquistada por Alfonso X el Sabio. Más tarde, en 1331, Villalba pasa a manos de la hija del Aguacil Mayor de Niebla, Leonor Núñez. En torno a 1350, la villa fue comprada por Alvar Pérez de Guzmán, estableciéndose así este linaje, que se va a extender hasta, prácticamente, el siglo XV.
Los linajes de Pérez de Guzmán y de Zúñiga se unen en 1395 mediante enlace matrimonial. Es entonces cuando Villalba pasa a poder de los Zúñiga hasta la desaparición de los señoríos en 1812.
Villalba del Alcor, desde la Baja Edad Media, se consolida. Los topónimos "Villalba" y "Alcor" provienen de distintos orígenes de la población: el primero de origen cristiano y el segundo significa "colina" y es de origen musulmán.
En el plano social, el rico y variado patrimonio muestra la pujanza económica de sus pobladores. En el siglo XVI, se observa un crecimiento del casco urbano y de su población. Se fundaron dos congregaciones carmelitas: el monasterio de frailes de Santa María de la Antigua, en 1588, y el convento de monjas calzadas de San Juan Bautista, en 1619.
En 1642, contaba con 1750 habitantes; en la segunda mitad del siglo, se agudiza la crisis demográfica y económica del país. Villalba llega, en el siglo XVIII, a poseer pocos cambios demográficos. Para continuar ampliando datos en estas fechas, podemos acercarnos al Catastro del Marqués de la Ensenada que nos describe con detenimiento esta situación.
El aumento poblacional y la dependencia de la agricultura motivaron, a lo largo del siglo XIX, un amplio movimiento de roturación de nuevas tierras que casi liquidan los baldíos y propios municipales, modificándose los paisajes forestales. Sobre ellos, se desarrollaron las viñas, el cultivo estrella del Condado, y una importante industria vinatera que llegó a contar con numerosas bodegas y con, al menos, tres alambiques de aguardiente.